進展 富氫材料SnHx的超高壓合成與超導電性研究

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理論預測若高壓下獲得金屬氫則可能實現室溫超導。因此,金屬氫被認為是高壓物理研究領域的“聖杯”。然而,由於製備金屬氫所需的壓強太高,目前仍沒有獲得金屬氫的確鑿實驗證據。針對這一情況,理論物理學家N. W. Ashcroft曾在2004年提出[Phys. Rev. Lett., 2004, 92: 187002],如果採用富氫的金屬間化合物作為前驅體,通過化學預壓的作用可以有效降低氫金屬化的壓強,從而可能在相對較低的壓強獲得高溫超導。Ashcroft在上述開創性理論工作中指出,IVA族元素的富氫化物在高壓下是潛在的高溫超導體。此後,人們通過理論計算預測了多種IVA族元素的富氫超導材料,然而一直缺乏實驗驗證。近年來,隨着HS(Tc≈203K@150GPa)和LaH₁₀Tc≈250-260K@170GPa)等富氫近室溫超導材料相繼在高壓下被合成出來,重新掀起了探索富氫超導體的熱潮。


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圖1 (a, b) 激光加熱前後金剛石壓砧內的樣品照片圖;(c)在約200GPa高壓下激光加熱後樣品的XRD數據和基於C2/m-SnH₁₂結構模型進行Le Bail擬合的結果。


最近,中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心EX6課題組的洪芳副研究員、於曉輝研究員、程金光研究員和超導國家重點實驗室趙忠賢院士與北京高壓科學中心楊留響研究員、岳彬彬研究員等合作者,在前期成功合成並驗證LaH10高溫超導的基礎上[Chin. Phys. Lett. 2020, 37: 107401],選取空氣中穩定的金屬錫(Sn)為前驅體、氨硼烷作為氫源,經過多次嘗試,成功在約200GPa,1700K的超高壓高溫條件下合成了一個新的富氫化合物SnHx通過對比同步輻射XRD圖譜與理論預測的結構模型,如圖1所示,初步判斷獲得的材料主相很可能是具有單斜對稱性的C2/m-SnH₁₂。對於XRD測試的同一個樣品,原位高壓下的變溫電阻率測試及磁場效應的研究,表明SnHx是一個Tc≈70K的新的富氫超導體,如圖2所示,其上臨界磁場只有μ0Hc(0)=11.2T,遠小於已知的富氫高溫超導材料。如此小的上臨界磁場也使得他們可以在相對較大的H/Hc2(0)範圍內研究其超導轉變隨磁場的展寬行為,即ΔT/TcH/Hc的變化。如圖2(b)插圖所示,當H/Hc≤0.3時ΔT/Tc幾乎恆定,跟LaH₁₀類似;但當H/Hc(0)>0.3時ΔT/Tc線性增加,跟傳統超導體NbSn類似。該結果在一定程度上回應了當前對富氫超導材料ΔT/Tc隨磁場變化微弱從而不符合傳統超導體的爭議。


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圖2 (a) 不同磁場下SnHx的電阻-溫度曲線,(b)上臨界磁場擬合曲線,插圖為SnHxNbSn和LaH₁₀的超導轉變寬度(ΔT/Tc)隨外磁場(H/Hc2)的變化關係。


SnHx是第一個實驗上合成的IVA族氫化物超導體,驗證了Ashcroft在2004年的理論預測,這有利於激發人們在更多的金屬富氫化物中探索高溫超導體。值得一提的是,與籠型富氫超導體LaH₁₀不同,SnH₁₂中包含大量的H2和H4準分子,這造成費米面附近氫的電子態密度貢獻較少,這可能是其Tc較低的原因。但其可作為一個超導母體,對其進行電子摻雜有可能獲得更高Tc,這有待進一步研究。該成果已發表在Mater. Today Phys., 2022, 22: 100596.


物理所博士研究生單鵬飛在電輸運測量和數據分析方面做了大量工作,為本論文共同第一作者。相關高壓實驗使用了綜合極端條件實驗裝置(SECUF)的部分高壓實驗設備。該工作還得到了中科院B類先導專項、中科院青促會、國家自然科學基金委、北京市自然科學基金和科技部重點研發計劃項目的支持。


F. Hong, P.F. Shan, L.X. Yang, B.B. Yue, P.T. Yang, Z.Y. Liu, J.P. Sun, J.H. Dai, H. Yu, Y.Y. Yin, X.H. Yu, J.G. Cheng, Z.X. Zhao, Possible superconductivity at ~70 K in tin hydride SnHx under high pressure, Materials Today Physics, 2022, 22: 100596.


相關工作鏈接:

https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2021.100596




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編輯:雲開葉落


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